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关于催化氧化论文范文 负载ZIF—8颗粒电极制备其电催化氧化性能相关论文写作参考文献

分类:硕士论文 原创主题:催化氧化论文 更新时间:2024-03-30

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【摘 要】 通过“提拉法—二次生长法”制备了新型γ-Al2O3@ZIF-8颗粒电极,采用XRD对其进行了表征,并将γ-Al2O3@ZIF-8应用于三维电极体系,以罗丹明B为模拟印染废水,进行了电催化氧化降解实验.结果显示,颗粒电极电催化氧化性能较好,降解15min后,罗丹明B降解率达到98.8%.动力学研究表明,降解罗丹明B过程符合拟一级反应动力学模型.

【关键词】 三维电极 γ-Al2O3@ZIF-8 电催化氧化降解

1 前言

印染廢水存在水量大、色度高、组成成分复杂、pH波动大、有机负荷高的特点,降解难度已显著上升,传统处理技术已不适应其处理需求.三维电极应用于降解印染废水的良好性能吸引了越来越多专家学者的研究,其中魏金枝,张少平等人探究了用负载Sb掺杂SnO2的陶瓷颗粒为颗粒电极构建的三维电极体系对处理活性艳红X-3B废水的效能.ZIF-8作为一种具有方钠石结构的新型沸石-咪唑酯-金属有机骨架结构材料(ZIFs)微孔结构材料,是金属有机骨架化合物(MOFs)的一种,MOFs是由无机金属中心和桥连的有机配体通过自由组装相互连接,形成的一类具有周期性网络结构的晶体多孔材料.本文以罗丹明B溶液模拟印染废水,制备γ-Al2O3@ ZIF-8颗粒电极,以不锈钢为阴极,氧化铱为阳极,构建三维电极体系,探究三维电极体系电催化氧化降解罗丹明B的影响因素.

2 实验部分

2.1 ZIF-8材料粉末的制备

参照文献关于ZIF-8的合成方法,称取6.6g 2- 咪唑和3g Zn(NO3)2 ·6H2O,分别溶解于140mL的甲醇溶液,得到新鲜配制的2- 咪唑的甲醇溶液和Zn(NO3)2 ·6H2O的甲醇溶液均需要经过滤纸过滤.过滤后,将2- 咪唑的甲醇溶液快速倒入到Zn(NO3)2 ·6H2O的甲醇溶液中,混合后在室温下用磁力搅拌器搅拌24h.

搅拌反应完成的溶液经过10min 10000r/min的离心分离,得到的固体用甲醇溶液至少清洗3次,重复离心分离和洗涤,最终得到的固体置于80℃的烘箱中,干燥过夜后冷却至室温,取出研磨,得到粉末状的纳米级的ZIF-8材料.

2.2 γ-Al2O3的预处理

用自来水和去离子水分别反复超声直径为3mm-5mm、均匀的γ-Al2O3球状颗粒10min,然后置于110℃烘箱干燥,待颗粒干燥后,置于马弗炉中,设置马弗炉以5K/min的速度升温至550℃,焙烧6h.自然降温,冷却至室温取出,待用.

2.3 γ-Al2O3@ ZIF-8颗粒电极的制备

2.3.1 ZIF-8的一次生长

参照文献关于ZIF-8膜的制备方法,称取上述(2.1)制备的0.4g ZIF-8材料,加入到50mL的甲醇溶液中,超声20min后,得到颗粒均匀的ZIF-8悬浮液.将预处理后的γ-Al2O3浸泡于悬浮液中5min后,用提拉法取出并室温干燥3h.最后置于120℃烘箱中干燥1天.

2.3.2 ZIF-8的二次生长

称取0.6732g ZnCl2、0.6089g 2- 咪唑、0.3366g甲酸钠,溶解于50mL甲醇溶液中,制得成膜液.将负载有ZIF-8晶种层的γ-Al2O3(2.3.1)平铺于反应釜底部,缓慢倒入成膜液,直至完全浸没γ-Al2O3颗粒.密封反应釜并且置于120℃烘箱中4h,反应完后,待其自然冷却,用镊子取出颗粒,用甲醇溶液充分洗涤3次,室温下干燥1天.即制得γ-Al2O3@ZIF-8颗粒电极,保存待用.

2.4 降解实验

本实验所用装置为自制敞口有机玻璃反应槽.如图2-1所示,反应槽容积为585 ml(13cm×9cm×5cm).槽上端设计有若干个平行凹槽,可以将电极板垂直插入并固定,两电极分别和相应直流稳压电源的电路接通.本实验选用不锈钢极板作为阴极,氧化铱极板作为阳极.两电极实际面积均为25cm2(5cm×5cm×1mm),有效工作面积为15cm2 (5cm×3cm).

为了排除γ-Al2O3@ZIF-8颗粒电极本身对罗丹明B有吸附作用而对实验的影响,在实验前先用250mL20mg/L的罗丹明B溶液浸泡颗粒电极两天,直至浸泡后溶液的吸光度不再变化.

从接上电源开始计时,一定时间间隔取样,每次取样于比色管中,用紫外-可见分光光度计(UV6000)于554nm波长下测定吸光度.

罗丹明B的去除率定义为:

去除率(%)等于(A0-At)/A0×100%,

式中,A0——初始时刻罗丹明B的吸光度;

At—— t 时刻罗丹明B的吸光度.

2.5 电催化降解罗丹明B影响因素的研究

本实验主要探究颗粒电极投加量、外加电压、极板间距、电解质的投加量对罗丹明B的降解效果.

2.5.1 颗粒电极投加量

取4份410mL 20mg/L的罗丹明B溶液,分别加入3gNa2S04,外加电压为20V,阴阳极间距为4cm,pH为3,颗粒电极投加量分别为5、10、15、20g,降解60min,取样,测定其吸光度.

2.5.2 外加电压

取5份410 ml 20mg/L的罗丹明B溶液,分别加入3gNa2S04,阴阳极间距为 4cm,颗粒电极投加量为15g,pH为3,分别调节外加电压为10V、15V、20V、25V、30V,降解60min,取样,测定其吸光度.

2.5.3 极板间距

取4份410mL 20mg/L罗丹明B,分别加入3gNa2S04,外加电压为20V,颗粒电极投加量为15g,pH为3,极板间距分别为2,4,6,8 cm的条件下,降解60min,取样,测定测吸光度.

总结:本论文可用于催化氧化论文范文参考下载,催化氧化相关论文写作参考研究。

参考文献:

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